CO2 reforming of CH4 over structured ni-based catalysts

---

Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2017

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: AYBÜKE LEBA

Danışman: RAMAZAN YILDIRIM

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmanın amacı, daha az enerji tüketen ve daha ucuz, aktif ve kararlı katalizör kullanana daha ekonomik bir CDRM prosesinin geliştirilmesine katkıda bulunmaktır. Bu amaçla, önce Ni-Co emdirilmiş MgO, ZnO ve TiO2 üzerinde fotokatalitik detstekli CDRM prosesi UV ve görünür ışık altında 0-500 °C'de test edilmiştir. Ancak, ışık duyarlılığını arttırmak için TiO2 fotokatalizörü, boya veya organolead perovskite duyarlaştırıcıların eklenmesiyle geliştirilmeye çalışılsa bile önemli bir CH4 veya CO2 dönüşümü elde edilmemiştir. Çalışmaya, düşük basınç ve yüksek yüzey alanı sağlamasından dolayı, MgO, CeO2 ya da SiO2 ile ıslak-kaplanmış monolitler, nano NixCo3-xO4 telleri ve nano MgO çubukları gibi Ni-bazlı çeşitli yapılar üzerinde devam edilmiştir. Ni bazlı katalizörlerin performans testleri 600 °C ila 900 °C arasında bir sıcaklık aralığında, çeşitli gaz akış hızlarında (GHSV) ve CH4 /CO2 oranlarında incelenmiştir. Ayrıca katalizörlerin yüzey morfolojisini anlamak için SEM-EDX, XRD ve XPS analizleri de yapılmıştır. Sonuçlar, ağırlıkça %8 Ni-%2 Co içeren MgO ıslak-kaplanmış monolitin, partiküllü MgO katalizöre ve CeO2 veya SiO2 ile ıslak-emdirilmiş monolitlere kıyasla, daha yüksek CH4 ve CO2 dönüşümlerine ve bire daha yakın H2/CO ürün oranına yol açtığını göstermiştir. SEM-EDX ve XPS sonuçları aynı zamanda 750 °C'de kullanılmış ağırlıkça %8 Ni-%2 Co içeren MgO ile ıslak-kaplanmış monolit katalizör üzerinde önemli miktarda kok oluştuğunu da göstermiştir. Ancak, besleme gazına 3% oksijen eklenmesiyle kok oluşumu önemli ölçüde bastırılmıştır. Beslemeye 3% oksijen katıldığında katalizör, 750 °C'de CH4/CO2 besleme oran birde ve 42000 mlgcat-1h-1 gaz akış hızında 48 saat kararlı kalmıştır. Nano NixCo3-xO4 yapıları da aynı koşullarda yüksek katalitik aktivite göstermiş ancak O2 eklenmiş besleme altında bile kararlı olmamışlardır. Bu katalizöre Pd ilavesi de kararlılığı artırmamıştır. Ni bazlı nano MgO yapılar ve bunların monolite kaplanmış halleri üzerinde de performans testi gerçekleştirilmiş, MgO ıslak-kaplanmış monolitten daha düşük katalitik aktivite gösterseler bile, SEM analizlerinde bu yapıların koka karşı daha dirençli olduğu görülmüştür.