An in situ and operando FTIR-DRIFTS-MS analysis of low temperature CDRM reaction
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2023
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: ONUR ORDULU
Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Konu metanın verimli bir şekilde dönüştürülmesi olduğunda metanın karbon dioksit reformlaması (CDRM) reaksiyonu teknolojik olarak ileri bir konumda. Geleneksel sıcaklıklarında fazlaca çalışılmış olan reaksiyonun ürettiği sentez gazı birçok değerli ürünün üretiminde kullanılabiliyor. Buna rağmen metanın karbon dioksit reformlaması reaksiyonu endüstriyel düzeyde çok kısıtlı düzeyde gerçekleştirilebiliyor. Bunun önemli sebeplerinden birisi reaksiyonun çok yüksek sıcaklıklarda çalışılmasından kaynaklanan enerji tüketim miktarı. Bu durum reaksiyonun daha düşük sıcaklıklarda (500 °C ve aşağısı) çalışılması gerekliliğini beraberinde getiriyor. Bu çalışmanın amacı, bir düşük sıcaklık CDRM katalizörünü FTIR-DRIFTS-MS sisteminde yerinde (in-situ) ve eş zamanlı aktivite verisi de kaydedilerek (operando) yapılacak deneyler aracılığıyla incelemek. Bu bağlamda, Ru-La/ZrO2 katalizörü hazırlandı ve ardından XRF ve XRD cihazlarında karakterizasyonu yapıldı. Katalizör, düşük sıcaklıktaki aktivitesinin ve kararlılığının ispatı olarak performans deneylerine tabi tutuldu. 450 °C'de 6 saatin sonunda kaydedilen dönüşüm miktarları CH4 için %8,4'e, CO2 için ise %13'e eşitti. FTIR-DRIFTS-MS sisteminde CO adsorpsiyonu, CH4 adsorpsiyonu, CO2 adsorpsiyonu ve reaksiyon deneyleri Ru/La/ZrO2, La/ZrO2 ve ZrO2 örnekleri için yapıldı. CO adsorpsiyonu deneyleri, oda sıcaklığında ve 450 °C'de gerçekleştirildi ve CO'nun örneklerde tutunabileceği siteleri gösterdi. CH4 ve CO2 adsorpsiyonu deneyleri reaktantların katalizör üzerinde aktifleşmesiyle ilgili önemli bilgiler verdi. CO2 adsorpsiyonu sonrasında ZrO2 yüzeyinde tutunan hâkim yapının karbonatlar olduğu görüldü. Reaksiyon esnasında yapılan deneyler gösterdi ki; Ru yüzeyine doğrusal tutunmuş CO yüzey türüne denk gelen tepe eş zamanlı olarak kaydedilen aktivite verisiyle ilişkili bir görüntü veriyor. Bu ilişki, beslemenin başladığı ilk 1 dakikada 16 spektrum kaydedilerek detaylı incelendi. Bu 16 spektrumda alanı çevresindeki tepelerin etkisinden arındırılarak hesaplanan doğrusal Ru-CO tepesi aktiviteyle yakından ilişkili görüldü.