Kinetic study of selective CO oxidation on Au/Al2O3 catalyst


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2009

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: MEHTAP DEMİR

Danışman: RAMAZAN YILDIRIM

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Homojen tortu çöktürmesi yöntemi ile hazırlanmış Au/Al2O3 katalizörü üzerinde seçimli karbon monoksit oksidasyonun kinetik çalışması gerçekleştirilmiştir. İlk olarak, literatürde benzer katalitik sistemler için öngörülen modeler incelenmiş ve elementer reaksiyonlara dayalı reaksiyon hız denklemleri kurulmuştur. Al2O3 destek malzemesi inert olduğu için sadece Au üzerinde tek merkez üzerinde gerçekleşen CO oksidasyon mekanizmaları üzerinde durulmuştur. Besleme akımında varolan hydrogen, su buharı ve karbon dioksitin hız parametrelerini etkilediği ama bu bileşenlerin reaksiyon mekanizmalarını etkilemedikleri kabul edimiştir. Karbon monoksit tüketim hızları differansiyel rejimde çalışan bir mikroakış reaktörü içinde on farklı karbon monoksit ve oksijen konsantrasyonu kullanılarak hem yüzde 10 su buharı ve yüzde 25 karbon monoksit varlığında hem de su buharı ve karbon monoksitin yokluğunda iki farlı kalma süresinde ve 90-130°C sıcaklık aralığında elde edilmiştir. Kinetik parametreler önerilen bütün makul mekanizmalar için deneysel veriler kullanılarak hesaplanmıştır. Son olarak, en makul modeller arasından deneysel olarak ölçülen veriler ile hesaplanan veriler kullanılarak model ayrımı gerçekleştirilmiştir. Altın üzerinde O2 ve CO adsorpsiyonuna dayanan tek merkezli mekanizmanın deneysel sonuçları en iyi temsil ettiği gözlenmiştir. Bunlara ek olarak, sıcaklığın karbon monoksit tüketim hızı üzerindeki etkileri 90-130°C sıcaklıkları arasında hem su buharı ve karbon monoksit varlığında hem de yokluğunda güç kanunu modeli ve basitleştirilmiş tek merkezli model kullanılarak araştırılmış, her iki model için de aktivasyon enerjileri Arrhenius grafiği kullanılarak hesaplanmıştır.