An investigation on the properties of Pt-based surface alloys via computational QM methods
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2004
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: ASLIHAN SÜMER
Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Karbonmonoksitin basamaklı Pt3Sn yüzeyi üzerindeki adsorpsiyon özellikleri kuantum mekaniksel hesaplamalar yoluyla incelendi. Pt3Sn(102) yüzeyinin deneysel olarak bulunmuş olan iki farklı sonlanma yüzü oluşturularak, bu yüzlerdeki tüm olası adsorpsiyon merkezleri belirlendi. Karbonmonoksitin bu merkezlerdeki adsorpsiyon enerjileri ve geometrileri hesaplandı. Karbonmoksit adsorpsiyonu için en tercih edilebilir merkezlerin sırasıyla, karışık atom sonlu yüzde Pt sırası üzerindeki basamak-kenarı ve teras-A atomları arasındaki kısa köprü, Pt sonlu yüzde Pt sırası üzerindeki basamak-kenarı atomu üzeri ve karışık atom sonlu yüzde Pt sırası üzerindeki basamak-kenarı atomu üzeri merkezleri olduğu belirlendi. Pt3Sn(102) yüzeyinin teraslarının (110) yüzlü olduğu gerçeğine dayanarak, Pt3Sn(102) yüzeyindeki adsorpsiyon merkezleri ile (110) yüzeyindeki benzer merkezlerin kıyaslaması yapıldı. Pt3Sn(102) yüzeyindeki aktif merkezlerin adsorpsiyon enerjilerinin genel olarak (110) yüzeyindekilere kıyasla daha fazla oldukları belirlendi. Adsorpsiyon enerjisi bakımından iki yüzey arasında bulunan farkın Pt3Sn(102) yüzeyinin basamaklı yapısından kaynaklandığı sonucuna varıldı. Karbonmonoksit ile aktif merkezler arasındaki etkileşimleri detaylı olarak anlayabilmek için enerji düzeyleri lokal yoğunluğu (LDOS) profilleri kullanıldı. Bu profiler, tek bir Pt atomu üzerinde adsorbe edilen karbonmonksit molekülünün karbon ucu ve bağlandığı Pt atomu için hesaplandı. Karbonmoksit adsorpsiyonunun Pt atomunun elektron dağılımı üzerindeki etkisini anlayabilmek için, farklı aktif merkezlerdeki Pt atomlarının adsorpsiyon öncesi ve sonrası LDOS profilleri kıyaslandı. Adsorpsiyon sonucu, LDOS eğrilerinin tepe noktalarında gözlemlenen kaymaların ve elektron dağılımlarındaki farklılaşmaların, karbonmonoksit moleküler orbitalleri ve metal d-bantları arasında gerçekleştirilen elektron alışverişinin ve orbital birleşmesinin sonucu olduğuna ulaşıldı. Yapılan çalışma aktif merkezlerin adsorpsiyon enerjileri ile LDOS profilleri arasında açık bir ilişki olduğunu gösterdi.