Investigation of CO hydrogenation catalysts for direct synthesis of dimethyl ether
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2014
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: ÇİĞDEM EKMEN
Danışman: AHMET KERİM AVCI
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Bu çalışmanın amacı, iki aktif merkezli, metanol sentez ve metanol dehidrasyon fonksiyonlarını içeren, doğrudan dimetil eter sentez katalizörlerinin hazırlanması ve denenmesi olarak belirlendi. Katalizör yatakları, sentez ve dehidrasyon fonksiyonlarını içeren 2wt%Pd-20wt%CeO2/γ-Al2O3 katalizörün dışında, metanol sentez katalizörleri (Cu/ZnO/Al2O3, ticari Cu–Zn bazlı HiFUEL R120) ile methanol dehidrasyon katalizörlerinin (γ-Al2O3, MCM- 41 tipi SiO2/Al2O3, zeolit, fosfotungstik asit hidrat (PTA) and 20wt%CeO2/δ-Al2O3) fiziksel olarak karıştırılmasıyla hazırlanmıştır. 650 0C sıcaklık ve 100 bar basıncına kadar çıkabilen Autoclave Engineers şirketinin BTRS-Jr-PC reaksiyon sistemi kullanılmıştır. Parametrik çalışmalar önce HiFUEL R120 ile δ-Al2O3 katalizörlerinin fiziksel karıstırılarak karakterize edilen yatak konfigürasyonu üzerinde gerçekleştirilmiştir. Bu katalizörün aktivite ve seçicilik deneylerinde kullanılan parametreler sıcaklık, basınç, besleme gazı kompozisyonu ve metal ve asit katalizörünün ağırlıkça oranı olarak seçilmiştir. Buna ek olarak, aynı anda çöktürme yöntemiyle hazırlanan CuO/ZnO/Al2O3 katalizörünün, δ-Al2O3 ile fiziksel olarak karıştırılmasıyla hazırlanan iki aktif merkezli katalizör 250 ve 300 0C sıcaklık aralığında test edilmiştir. İzleyen deneyler 34 bar basıncında, 275 0C sıcaklığında ve CO/H2/N2 =32/64/4 besleme gazı kompozisyonunda test edilmiştir. En yüksek DME seçiciliği (49.1%), HiFUEL R120 ile δ-Al2O3 katalizörlerinin fiziksel karıstırılarak hazırlanmış olan yatak konfigürasyonu üzerinde 34 bar , 275 0C ve CO/H2/N2 =48/48/4 besleme gazı kompozisyonunda yürütülen deneyler sonucunda elde edilmiştir. CZA/ δ-Al2O3 katalizörü HiFUEL R120/ δ-Al2O3 katalizöründen daha düşük aktivite göstermiştir. SiO2/Al2O3, zeolit, PTA and 2wt%Pd-20wt%CeO2/ γ-Al2O3 katalizörlerinin aktivite deneylerinde çoğunlukla metan and karbon dioksit oluşumu gözlenmiştir. En düşük DME seçiciliği HiFUEL R120/ zeolit deneylerinde saptanmıştır. Seryum oksitle ile modifiye edilmiş δ-Al2O3 katalizörü modifiye edilmeyen δ-Al2O3 katalizöründen daha düşük katalitik aktivite göstermiştir.