Parametric study of reforming of glycerol to hydrogen over precious metal catalysts in a microchannel reactor

---

Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2014

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: CAN EKİCİ

Danışman: AHMET KERİM AVCI

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmada, gliserol buhar reformlamasını mikrokanal reaktör düzeninde gerçekleştirmek amacıyla bir düzenek oluşturulmuş ve sıcaklık, besleme akımındaki molar buhar-karbon oranı, toplam akış hızı ve tepkimeye giren maddelerin reaktör içindeki oranı gibi değişkenlerin gliseröl dönüşümünü ve ürün seçiciliklerini nasıl etkilediği incelenmiştir. Üç farklı asil-metal katalizör (ağırlıkça 2% Rh/Al2O3, 2 % Pt/Al2O3 ve 2 % Ru/Al2O3) ardışık emdirme tekniği kullanılarak hazırlanmış ve mikrokanal konfigürasyonunu elde etmek için metal plakaya kaplanmıştır. Gliserol ve su karışımı denge gazı (N2) yardımıyla fırının içine püskürtülmüştür. Sıvı maddeler soğuk tuzaklarda toplanmıştır ve gaz haldeki ürünler iki adet gaz kromatografıyla analiz edilmiştir. Sıcaklıkla gliserol dönüşümünün artması tüm katalizörler üzerinde gözlenmiştir. Rh katalizörün gliserol dönüşümünde en iyi katalizör olduğu belirlenmiştir (24% dönüşüm, 600 °C, buhar/karbon=5). Pt/Al2O3 475 °C'de ve Rh/Al2O3 500 °C'de, buhar-karbon oranı 5 iken, en fazla hidrojen seçiciliği vermektedir (sırasıyla 10.1 ve 9.6 mol H2 / mol dönüşüme uğrayan gliserol). Yüksek sıcaklıklarda, H2 seçiciliği azalmıştır ve CH4, C2H4 and C2H6 seçicilikleri artmıştır. Besleme akımındaki molar buhar-karbon oranındaki değişim ürün dağılımını su-gazı değişimi reaksiyonu üzerinden değiştirmektedir. Yüksek buhar-karbon oranı H2 seçiciliğini arttırmıştır. Toplam akış hızını arttırmak gliserol dönüşümünü olumsuz etkilemiştir; ancak gaz ürünlerin dağılımında değişiklik gözlenmemiştir. Reaksiyona girenlerin reaktör içindeki oranını arttırmak, yani besleme akımındaki denge gazını azaltmak hem gliserol dönüşümünü hem de H2 seçiciliğini azaltmıştır. Tüm deneylerde karbon oluşumu gözlenmiştir. Oluşan karbon miktarının Rh katalizörde daha az olduğu belirlenmiştir. EDX sonuçlarına göre, katalizörde hedeflenen Rh yüzdesine (ağırlıkça 2% Rh) ulaşılmıştır. Reaksiyona girmiş Rh katalizörün çıkış kısmına kıyasla giriş kısmında daha fazla karbon birikimi olmuştur.