Kinetics of selective co oxidation in hydrogen-rich streams over Pt-Co-Ce/Al203 catalyst


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2005

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: GÖKTUĞ NEZİHİ ÖZYÖNÜM

Danışman: RAMAZAN YILDIRIM

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

H DROJENCE ZENG N GAZ KARIŞIMLARINDAPt-Co-Ce/Al2O3 KATAL ZÖRÜ ÜZER NDE SEÇ CKARBON MONOKS T OKS DASYONU K NET ĞGöktuğ Nezihi ÖzyönümEmdirme yöntemi ile hazırlanmış Co ve Ce katkılı Pt/Al2O3 katalizörü kullanılarakhidrojence zengin ve gerçekçi bir gaz bileşiminin sağlandığı bir ortamda düşük sıcaklıkkarbon monoksit oksidasyonu kinetiği çalışılmıştır. Karbon monoksit oksidasyonumekanizmasını oluşturan tüm makul elementer reaksiyonlar belirlenmiş ve elementerreaksiyonlara dayalı beş farklı mekanizma kurulmuştur. Mekanizmalar, platin mevkileriüzerinde yürüyen iki tek mevkili, tek-işlevli, ve platin ve Co-Ce mevkileri üzerindeyürüyen üç çift mevkili, çift-işlevli yoldan oluşmaktadır. Kolaylık amacıyla, hem Co, hemde Ce mevkileri tek bir mevkiiyle gösterilmiştir. Besleme akımındaki hidrojen, karbondioksit ve su buharının, reaksiyon mekanizmasını değil, hız parametrelerini etkilediğikabul edilerek, bu bileşenlerin girdiği reaksiyonlar reaksiyon mekanizmalarına dahiledilmemiştir. Kinetik veriler, diferansiyel biçimde çalışan bir mikroakış reaktörü içinde,her biri iki boşluk zamanında, yani iki katalizör yüklemesinde, sekiz farklı grup karbonmonoksit ve oksijen konsantrasyonu kullanılarak 110 ºC'de, hem yüzde 25 karbon dioksitve yüzde 10 su buharının varlığında, hem de karbon dioksit ve su buharının yokluğundaelde edilmiştir. Ayrıca, sıcaklığın reaksiyon hızları üzerine etkisi 110-130 ºC aralığındaaraştırılmıştır. Deneysel hız verileri, bu çalışmada oluşturulan beş, ve literatürde önerilenaltı farklı mekanizmanın model denklemlerinin kinetik parametrelerinin hesaplanmasındakullanılmıştır. Test edilen tüm model denklemleri arasındaki ayrım, hesaplanan verilerledeneysel verilerin kıyaslanmasıyla gerçekleştirilmiştir. On bir model arasından, biri tek-işlevli, üçü çift-işlevli ve biri mekanizmasız olmak üzere beş model, aralarında istatistikselolarak bir ayrım yapılamadığından dolayı, makul kinetik modeller olarak seçilmiştir.