An experimental study on cobalt based catalytic dry reforming of methane catalysts
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2014
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: CANSU YASSI
Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Bu çalışmanın amacı metanın kuru reformlanmasında kullanılacak kobalt bazlı katalizörler tasarlamak ve katalizör yüzeyinde gerçekleşen reaksiyonun kinetiğini anlamaktır. Çalışma iki kısımdan oluşmaktadır. İlk kısımda ağırlıkça 5% Co-2% Ce/δ-Al2O3 katalizörü tasarlanmış olup katalizörün farklı sıcaklık, CH4/CO2 besleme oranları ve alan hızlarında performans analizi yapılmıştır. İkinci kısımda ağırlıkça 10% Co-2% Ce/ZrO2 katalizörü hazırlanmış, metanın kuru reformlanması reaksiyonu için üssel hız denklemi ve mekanistik hız denklemleri elde etmek amacıyla kinetik testler gerçekleştirilmiştir. İki çalışmada da yardımcı metal olarak Ce kullanılmıştır. Ce, metallerin elektronik yapılarını kontrol ederek katalizörlerin oksijen depolama kapasitelerini arttırmaktadır. Co-Ce/δ-Al2O3 katalizörüyle ilgili çalışmalarda katalizörde karbon çökmesi nedeniyle aktivite kaybı görülmüştür. Sıcaklık artışının aktiviteyi arttırırken düşük sıcaklıklarda katalizör daha stabil bir performans göstermiştir. 30000 mL/saat g-katalizör alan hızında reaksiyon gözlenmezken 10000 mL/saat g-katalizör ve 20000 mL/saat g-katalizör alan hızları için benzer performanslar elde edilmiştir. Co-Ce/ZrO2 katalizörü için gerçekleştirilen kinetik çalışmada reaksiyonun basit üssel hız denklemiyle ifade edilebildiği görülmüş ve metana ait reaksiyon katsayısı 1.0751, karbondioksite ait reaksiyon katsayısı -0.0988 bulunmuştur. Bu değerler reaksiyon hızının metanın kısmi basıncıyla doğru orantılı olduğunu, karbondioksitinse reaksiyonu az da olsa engellediğini göstermektedir. Bunun nedeni metan ve karbondioksitin katalizör yüzeyinde aynı aktif kısımlar için mücadelesi olabilir. Deneyler sonucunda, karbondioksition adsorblanıp metanın gaz fazda olduğu ER mekanizması ve reaktanların ikisinin de adsorblanarak ürünlere dönüştüğü LH mekanizması makul bulunmuştur. Reaksiyon kinetiğini detaylı olarak belirleyebilmek için FTIR-DRIFT analizlerine ihtiyaç vardır. Yapılan karma testler için oluşturulan denklemlerin korelasyon katsayısı düşük olduğudan herhangi bir yorum yapılamamıştır.