Au-based catalyst design for selective Co oxidation in hydrogen-rich streams
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2008
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: SADİ T. TEZCANLI
Danışman: RAMAZAN YILDIRIM
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Bu çalışmanın amacı farklı metal oksit geliştiricileri (Mg, Mn, Fe, Ni, Ce, Co gibi) ile değiştirilmiş Au/?-Al2O3 katalizörünün seçimli CO oksidasyonunun hidrojence zengin ortamlarda araştırılmasıdır. Tüm Au bazlı katalizörler ağırlıkça % 1 Au, ve ağırlıkça % 1.25 geliştirici ile destek maddesi olarak Al2O3 içermektedir. Katalizörler metal oksitlerin ?-Al2O3 destek maddesine emdirilmesini takiben MOx/?-Al2O3 kompozit destek metali üzerine altının homojen tortu çöktürmesi ile hazırlanmış ve mikroakış reaksiyon sisteminde H2O ve CO2 varlığında ve yokluğunda test edilmiştir. 80-150 oC sıcaklığı aralığında katalizörün aktivitesini incelemek için sıcaklık programlı oksidasyon tekniği uygulanmıştır. ATI Unicam 929 atomik absorpsiyon spektrometresi ile katalizörün Au yüklemeleri doğrulanmıştır. Yüzey yapısı ve nano boyuttaki altın partiküllerinin dağılımının anlanması için katalizörler yüksek çözünürlüklü geçirmeli elektron mikroskobu kullanımı ile karakterize edilmiştir.Au/?-Al2O3 katalizörüne karşın metal oksit destekli Au/MOx/?-Al2O3 değişen sıcaklıklarda CO oksidasyonuna karşı yüksek katalitik aktivite göstermiştir. Bunun daha ilerisinde gerçek koşullar (H2O ve CO2 varlığında) altında katalitik aktivitede en iyi performansı gösteren Au/MgO/?-Al2O3 katalizörü için H2O'nun eklenmesinin CO2'nin negatif etkisini dengelemiş hatta daha da iyileştirmiştir.Ağırlıkça yüzde 1.25 ve 2.5 Mg içeren katalizörler benzer CO dönüşümleri göstermesine rağmen Mg içeriğinin yüzde 5'e kadar artışı dönüşümü sert bir biçimde azaltmıştır.130 oC üzerindeki sıcaklıklarda, hacimce yüzde 0, hacimce yüzde 5, hacimce yüzde 10, H2O yüklemelerinin Au/MgO/?-Al2O3 üzerindeki CO dönüşümünde geliştirici bir belirti göstermemisine rağmen düşük sıcaklıklarda H2O eklenmesi dönüşümü belirgin olarak artırmış ve bu artış yüksek H2O yüzdelerinde daha da belirginleşmiştir.Beslemedeki CO2 içeriğinin artması (çoğunlukla 120 ile 150 oC sıcaklıkları arasında) CO dönüşümü azalmıştır. Dönüşüm hacimce yüzde 5 CO2 varlığında ve yokluğunda karşılaştırıldığı zaman bu etki daha da belirginleşirken yakıt hücresinin çalışma sıcaklığında hacimce yüzde 5 ile 25 CO2 içeriğinde CO dönüşümünde dikkate değer bir değişim gerçekleşmemiştir.