Design and development of Pt-based trimetallic WGS catalysts

---

Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2016

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: ÖZGÜ ÖZER

Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmanın amacı HTS-LTS sıcaklık geçiş bölgesinde ikincil metanasyon aktivitesini baskılayan yüksek su-gaz değişimi reaksiyonu (WGS) performansı gösterecek Pt-bazlı katalizörler tasarlamak ve geliştirmektir. Bu kapsamda üç metalli Pt-Re-V/CeO2 katalizörleri ve baz teşkil etmesi amacıyla çift metalli Pt-Re/CeO2 katalizörü hazırlanarak karakterizasyonları yapılmış ve WGS performansları test edilmiştir. Katalizörlerin Pt ve Re yüklemeleri kütlece %1 olarak sabit tutulurken, V yüklemeleri kütlece %0, %0.5, %1 ve %3 olarak seçilmiştir. Performans testleri iki ideal ve iki gerçekçi besleme kompozisyonuyla 300, 350 ve 400 °C sıcaklıklarında ve besleme hızının katalizör miktarına oranı 120,000 ml gcat-1 h-1 olarak sabit tutularak yürütülmüştür. Testlerde V yüklemesinin ve reaksiyon koşullarının (H2O/CO oranı ve sıcaklık) Pt-Re-V/CeO2 katalizörlerinin WGS aktivitesi, seçimliliği ve stabilitesi üzerindeki etkileri incelenmiştir. Test sonuçlarından, bu çalışmada kullanılan tüm katalizörlerin yüksek CO dönüşümü ve pozitif net H2 üretimi ile makul WGS performansları gösterdiği ve en yüksek performansa sahip oldukları belirlenen 1Pt-1Re-0.5V/CeO2 ve 1Pt-1Re-1V/CeO2'nin yakıt işlemcisinde kullanılma potansiyaline sahip oldukları görülmüştür. Taze indirgenmiş ve kullanılmış katalizörler SEM-EDX, XPS, XRD ve Raman spektroskopisi ile analiz edilmiştir. SEM-EDX analizi ile V-yüklü katalizörlerin daha büyük Pt parçacık boyutunun, yüksek katalitik aktivite açısından pozitif etkisi olabileceği sonucuna varılmıştır. XPS analizinde, reaksiyon esnasında Ce3+ içeriğinin, dolayısıyla destek materyalinden aktif metal sitelere elektron transferinin, yüksek WGS aktivitesine bağlı olarak azaldığı görülmüştür. XRD sonuçları, olası V ve CeO2 etkileşiminin CeO2 kristal boyutunu değiştirdiğini işaret etmektedir. XPS ve Raman spektroskopisi sonuçları beraber incelendiğinde, katalizör üzerinde VO2, CeVO4 ve polivanadat yüzey oluşumları görülmüştür. Örneklerde büyük V2O5 kristallerine rastlanmaması, vanadyumun yüzeyde oldukça iyi dağıldığını göstermektedir. Hiçbir kullanılmış katalizör örneğinde kok oluşumu görülmemiştir.