Internal CO2 utilization in methane to hydrogen fuel processor
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2024
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: CİHAT ÖZTEPE
Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:CO2 adsorpsiyonu ve metanasyonu, metandan hidrojen üreten yakıt işlemcilerinde (FP) karbon yakalama ve kullanımı (CCU) yoluyla sıfıra yakın karbon emisyonlarına ulaşmada, özellikle de adsorban ve katalizör FP'ye özgü şekilde tasarlandığında etkilidir. Bu çalışma, FP'nin çalışma koşullarında etkili şekilde işlev gösterebilecek verimli CO2 adsorbanları ile CO2 metanasyon katalizörlerinin tasarlanmasını ve geliştirilmesini amaçlamaktadır. Hazırlanan aktif karbon (AC) bazlı adsorbanların seçici CO2 adsorpsiyonu, İdeal Adsorbe Çözelti Teorisi (IAST) seçiciliği ile değerlendirilmiştir. Başlangıçta HNO3 ile işlenen AC3 bazlı adsorbanların IAST seçiciliği H2SO4 işlemi ile daha da artırılmış, en yüksek IAST seçiciliği AC3-9M-L adsorbanı için 198 olarak elde edilmiştir. AC3 örneklerinin üstün performansı, TPSGD ile tespit edilen karboksil ve lakton türleri gibi çeşitli yüzey gruplarının zenginliğine bağlanmıştır. Kükürt ile işlenen AC3 adsorbanlarının daha yüksek IAST seçiciliği ise, XRF analizi sayesinde S/Si oranı ile belirtilen kükürt içeriğiyle açıklanmıştır. CO2 metanasyonu, reaksiyon sıcaklığı, H2/CO2 besleme oranı, La promotör yüklemesi ve besleme akışı-katalizör ağırlığı oranı (F/W) faktörlerinin etkilerini incelemek için Box-Behnken tasarımı kullanılarak Ni-La/γ-Al2O3 katalizörleri üzerinde çalışılmıştır. Bu faktörlerden H2/CO2 besleme oranı, 0.5-1.5 aralığında CO2 metanasyonu üzerinde en önemli ve pozitif etkiye sahip olan faktör olmuştur. Daha yüksek sıcaklıklar CO2 dönüşümünü hafifçe artırmış, ancak CH4 seçiciliğini istisnalar haricinde azaltmıştır. Artan La yüklemesi CO2 metanasyon performansını hafif artırırken, daha yüksek F/W oranları genellikle bu performansı azaltmıştır. Ni-La/γ-Al2O3 üzerinde 1:1 H2/CO2 besleme oranı ile yapılan operando FTIR-DRIFTS-MS çalışmaları, CO2 metanasyon reaksiyonunun muhtemelen H yardımlı CO2 ayrışması yoluyla gerçekleştiğini ve zayıf köprülü CO yüzey gruplarının CH4 üretimi ile ilişkili olduğunu göstermiştir. Dolayısıyla, yenilikçi adsorbanlar ve katalizörler entegre edilerek FP-PEMFC sistemi içinde bir CCU ünitesi, üretilen enerji birimi başına karbon emisyonlarını en aza indirip ve genel verimliliği artırabilecektir.