An experimental study on mixed reforming performance of Co-based catalysts

---

Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2014

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: SERHAT ERŞAHİN

Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmanın ana amacı, zirkonya üzerinde desteklenmiş kobalt bazlı çift metalli katalizörlerin karışık reformlanma, kuru + buhar reformanlanması ve kuru reformlanma + kısmi oksidasyon, reaksiyonundaki aktivitenin deneysel olarak incelenip geliştirilmesi, ve ideal oksijen kaynağı besleme değerlerinin bulunmasıdır. Co/ZrO2 katalizörü, oksijen taşıma kapasitesini, elektron transfer regulasyonunu iyileştirerek, geliştirdiği bilinen Ce ile güçlendirilmiştir. 10 wt.%Co-2 wt.%Ce/ZrO2 katalizörü hazırlanmıştır ve bu katalizör karışık reformlanma performansının ölçülmesi amacıyla deneysel testlere tabi tutulmuştur. Sıcaklık, CH4/CO2 besleme oranı ve ek oksijen konsantrasyon seviyesi, bu deneyin parametreleri olarak seçilmiştir. Sonuçlara göre, karışık reformlanma reaksiyonu aktivitesinde sıcaklığın artışı ile artış sağlanmıştır. Karışık reformlanmanın genel performansı ve stabilitesi kuru reformlanmaya göre iyileşme göstermiştir. CH4/CO2 besleme oranının düşük olduğu şartlarda, CO2 dönüşümünün daha yüksek olduğu ve H2/CO oranı seçiciliğinin istenen düzeye daha yakın oldüğu gözlemlenmiştir. Besleme karışımındaki ek oksijenin konsantrasyon seviyesi değiştirilerek aktivitenin daha kararlı hale gelmesinin sağlanabileceği ve ürün H2/CO ürün oranının istenilen şekilde kontrol edilebileceği belirlenmiştir. Reaktördeki kok birikimi, besleme akışındaki O2 oranı yükseltilince, azalmıştır. Ayrıca, ek O2 kaynağının buhar veya oksijen olmasının aktiviteyi fazla etkilemediği gözlenmiştir. Ancak H2/CO ürün oranının bire yakın olması için kuru reformlanma ve kısmi oksidasyondan oluşan karışık reformlanma daha uygundur. Taze indirgenmiş ve reaksiyonlarda kullanılmış katalizörlerin XPS analizleri CO2 dönüşümünün yüzeydeki Co2+/Co3+ oranında pozitif olarak etkilendiğini göstermiştir. O2 ile gerçekleşen karışık reformlanmada kullanılan örneklerin yüzeyindeki Ce3+/Ce4+ oranı düşüş göstermiştir, bu sonuç oksijenin aktif sitelerdeki kullanımındaki iyileşmeyi işaret etmektedir . İdeal reaksiyon şartları, yüksek sıcaklık, düşük CH4/CO2 besleme oranı ve yüzeydeki karbon temizlemeye yetecek oranda ek O2 besleme oranları olarak bulunmuştur.