An experimental study on WGS catalysts: Relating performance under realistic feed with oxygen holding capacity

---

Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2018

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: GÖZDE ÖZTÜRK

Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Yürütülen çalışma, hâlihazırda devam eden bir çalışmanın parçası olup PEM yakıt pilleri için H2 üretimi gerçekleştiren demo ölçekli yakıt işlemcilerinde kullanılmak üzere yüksek performanslı, buhar toleransına sahip ve parlayıcı olmayan su-gaz değişimi reaksiyonu (WGS) katalizörleri dizayn etmeyi ve geliştirmeyi amaçlamaktadır. Bu çalışma, IGA-MS analizi ile katalizörlerin oksijen depolama kapasitelerinin (OSC) saptanması için güvenilir bir metot geliştirilmesi üzerine odaklanmış ve katalizörlerin WGS aktiviteleri ile OSC'leri arasında bir bağlantı kurmayı amaçlamıştır. Bu bağlamda, Pt-Re-V/CeO2 katalizörleri hazırlanmış, karakterize edilmiş ve iki farklı gerçekçi besleme koşulunda ve 300, 350, 400 ve 450 °C sıcaklıklarda besleme hızının katalizör miktarına oranı 120,000 ml gcat-1h-1 olarak sabit tutularak test edilmiştir. Taze indirgenmiş ve kullanılmış katalizörler SEM, XPS, Raman Spectroscopy ve CO Chemisorption karakterizasyon metotları kullanılarak incelenmiştir. Katalitik testlerin sonuçları göstermektedir ki 1Pt-1Re-1V katalizörü diğerlerine göre daha iyi aktivite, kararlılık ve seçicilik göstermesi nedeniyle yakıt işlemcilerinde kullanılma potansiyeli yüksektir. Katalizörlerin OSC değerleri, IGA-MS üzerinden geliştirilen yeni metot ile iki gerçekçi besleme koşulu ve 350 °C altında besleme hızının katalizör miktarına oranı 40,000 ml gcat-1h-1 olarak sabit tutularak bulunmuştur. En iyi aktivite gösteren katalizör için 400 ve 450 °C'de ek testler gerçekleştirilmiştir. WGS performans testleri sonuçları ile OSC ölçümleri birlikte değerlendirildiğinde görülmektedir ki WGS performansı üzerinde belirleyici etkisi olan iki tip OSC değeri mevcuttur, yapısal OSC (S-OSC) ve efektif OSC (E-OSC). S-OSC ölçümlerinde saptanan yüzey gruplarının, özellikle de reaktif karışım katalizör ile ilk temas ettiğinde, su aktivasyonu için önemli bir rolü olduğu gözlemlenmiştir. Fakat yüzey konsantrasyonları ve redoks mekanizması stabil bir hal aldığında, E-OSC, WGS aktivitesini etkileyen birincil etken konumuna gelmiştir.