Design and development of catalysts and adsorbents for COX free H2 production
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2011
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: BURCU SELEN ÇAĞLAYAN
Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Bu çalışmanın genel amacı yakıt pili uygulamaları için yakıt işlemcisi yardımıyla COx'ten arındırılmış H2 üretiminde kullanılacak katalizör ve adsorbanları üretmek, karakterize etmek ve performanslarını incelemektir. Çalışmanın ilk üç bölümünün amacı gaz-buhar geçişi reaksiyonunda kullanılan Pt-Ni/Al2O3 ve Au-Re/CeO2 katalizörlerini hazırlamak ve geliştirmektir. Sonuçlar, ideal besleme koşulları için yüksek WGS aktiflik ve kararlılığına sahip olmalarına rağmen Pt-Ni/Al2O3 katalizörlerinin gerçekçi besleme koşullarında metanasyon aktifliği göstermeleri nedeniyle yakıt işlemcisinde kullanıma uygun olmadıklarını göstermiştir. Empregnasyonla hazırlanmış Re/CeO2 katalizörlerine biriktirmeli çöktürme yöntemiyle altın eklenmesi yüksek metal dağılımı ve Au ile Re arasında yoğun etkileşime sebep olmuştur. 1%Au-0.5%Re/CeO2 katalizörlerinin WGS reaksiyonunda, özellikle yüksek H2O/CO oranları için, yüksek aktifliğe sahip olduğu bulunmuştur. DRIFT profilleri formik asit tuzu ve yanısıra karbonat ile bikarbonat oluşumunu sağlayan reaksiyonun yüzeyde yer alan OH grupları ile doğrusal tutunmuş CO arasında gerçekleştiğini işaret etmiştir. Pt-Sn/AC3 katalizörünün PROX reaksiyonunda gösterdiği üstün performansın nedenlerinin anlaşılmasının amaçlandığı dördüncü bölümde AC3 destekli hazırlanan Pt-Sn ve Pt katalizörleri üzerinde DRIFT ve CO/CO2 adsorpsiyon çalışmaları gerçekleştirilmiştir. Çalışmalar Pt3Sn oluşumunun artan CO adsorpsiyonuna ve OH ara ürünü içeren hızlı yüzey reaksiyonuna imkan tanımasının 110-135oC aralığında sıcaklık düşüşü ile yükselen CO çevrim ve seçimliliğinin nedeni olduğunu ortaya koymuştur. Son bölümü ise aktif karbon bazlı etkin CO2 adsorbanlarının geliştirilmesi amacıyla ticari aktif karbonun oksidatif, alkali eklenmesi ve termal işlemlere tabi tutulmasıyla hazırlanmış adsorbanlar üzerinde gerçekleştirilen SEM, DRIFTS ve CO2 adsorpsiyon çalışmalarını içermektedir. Na2CO3 eklenen adsorbanlar üzerindeki testler CO2 tutma kapasitesinin sırasıyla hava ve HNO3 ile okside edilmiş örnekler için 20 bar ve 25oC'de 8 ve 7 kat; 1 bar ve 25oC'de ise 15 ve 16 kat arttığını göstermiştir.