Utilization of carbon dioxide and methane via catalytic reforming reactions
Tezin Türü: Doktora
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2008
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: ŞEYMA ÖZKARA AYDINOĞLU
Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Bu çalışmanın amacı, optimize edilmiş reaksiyon koşullarında metanın karbondioksitle reformlanması ile sentez gazı üretiminde yeni katalizörleri araştırmaktır. Bu tez dört bölümden oluşmaktadır. Tezin ilk bölümünde amaç etkili zirkonya destekli Pt bazlı iki metalli kuru reformlama katalizörleri tasarlamak ve geliştirmektir. Geliştirilmiş performans özelliklerine sahip iki metalli katalizörler elde etmek amacıyla, destek üzerindeki metallerin elektronik yapılarını kontrol etmek suretiyle katalizörlerin oksijen depolama kapasitelerini artırmak için yardımcı olarak Ce kullanılmıştır. Sonuçlar kütlece %1'lik Ce'nin koimpregnasyon yöntemiyle Pt/ZrO2 katalizörü üzerine eklenmesinin, güçlü ve yaygın Pt-Ce yüzey etkileşimi sayesinde yüksek katalitik etkinlik ve kararlılık sağladığını göstermiştir. Tezin ikinci kısmında metanın karbondioksit reformlamasında kullanılmak üzere yüksek etkinlik ve kararlılıkta, optimum Pt/Ni metal yapısına sahip etkili bir katalizör tespit etmek için Al2O3 destekli Pt-Ni iki metalli katalizörleri tasarlanmış ve geliştirilmiştir. Katalizörlerin farklı etkinlik seviyeleri, iki metalli Pt-Ni örneklerinin katalitik performanslarının metal yükleme ve Ni/Pt oranına yakından bağlı olduğunu göstermiştir. Tüm katalizörler içinde en yüksek katalitik etkinlik ve kararlılığı, en düşük Ni/Pt oranlı 0.3Pt-10Ni katalizörü göstermiştir. Katalizörlerin Ni/Pt oranlarını değiştirerek ve beslenme akımına düşük miktarlarda oksijen veya su ilave ederek katalizörlerin kömürleşme reaksiyonlarına dirençleri de belirlenmeye çalışılmıştır. İkinci bölümdeki Pt-Ni katalizörlerin reaksiyon koşullarındaki ve Ni/Pt oranlarındaki farklılıklara bağlı olarak değişen performans ve kararlılık profillerine dayanarak, tezin üçüncü bölümünde bir kinetik çalışması gerçekleştirilmiştir. Tezin son bölümünde, Co/ZrO2'ye ilave edilen metallerin yüzey mikro-yapı özellikleri ve katalitik performans üzerine etkileri araştırılmıştır. Sonuçlara göre La ilave edilen katalizör yüksek bir kararlılık, ancak orta dereceli bir etkinlik göstermiştir. Ce ilave edilmiş Co/ZrO2, hazırlanan tüm katalizörler içinde en yüksek etkinliği göstermiş ve çok az bir etkinlik kaybına uğramıştır.