Design and development of WGS catalysts for small scale hydrogen production units

---

Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2015

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: COŞAR DOĞA DEMİRHAN

Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmanın amacı ikincil metanasyon aktivitesini baskılayıp yüksek gaz-buhar geçiş (WGS) aktivitesi ve stabilitesi gösterecek Au-bazlı katalizörler tasarlamak ve geliştirmektir. Bu bağlamda üç metalli Au-Re-V/CeO2 katalizörleri hazırlanarak karakterizasyonları yapılmış ve reaksiyon performansları incelenmiştir. Au ve Re yüklemeleri sırasıyla kütlece %1 ve %0,5 olarak sabit tutulurken, kütlece %0,5, %1 ve %3 V yüklemeleri yapılmıştır. Performans testleri az ve çok H2O/CO oranlı, ideal ve gerçekçi besleme kompozisyonlarıyla, 250-400 °C sıcaklık aralığında ve 120,000 ml gcat-1 h-1 besleme hızının katalizör miktarına oranında gerçekleştirilmiştir. İndirgenmiş ve kullanılmış katalizörler SEM-EDX, XPS, XRD, and Raman spektroskopisi ile analiz edilmiştir. Performans testleri artan V yüklemesinin Au-Re-V sisteminin WGS aktivitesini ve stabilitesini düşürdüğünü göstermiştir. Üç katalizör arasında 1Au-0,5Re-0,5V/CeO2 en yüksek WGS aktivite ve stabilitesini göstererek ön plana çıkmıştır. Yüksek H2O/CO oranlı ideal beslemeler yüksek sıcaklıktaki WGS aktivitesini yükseltmiştir. %0,5 ve %1 V yüklemeli katalizörler gerçekçi besleme kompozisyonlarında ek hidrojen üretmiştir. SEM-EDX analizi düşük V yüklemelerinin, yüksek Au ve Re dağılımını sağladığını gösterirken; %3 V yüklemesinin katalizörün düşük performansına yol açan büyük Au kümeleri oluşumuna yol açtığı gözlenmiştir. XPS analizinde, yüksek WGS aktivitesinin reaksiyon esnasında Ce3+ içeriğini arttırdığı görülmüştür. Yüksek sıcaklık ve yüksek H2O/CO oranlı ideal beslemede altındaki ciddi Ce3+ içeriği artışı Ce3+ iyonlarının su aktivasyonundaki rolünün göstermektedir. Düşük V yüklemelerinde Ce3+ içeriği daha yüksektir. XRD sonuçları olası V ve CeO2 etkileşiminin CeO2 kristal boyutunu değiştirdiğini işaret etmektedir. XPS ve Raman spektroskopisi sonuçları beraber incelendiğince katalizör üzerinde V2O5 ve CeVO4 oluşumları görülmüştür. Bazı kullanılmış numunelerin Raman spektroskopisinde görülen karbon oluşumu yüzey oksijenlerinin tüketilmesinden kaynaklanan deaktivasyonu işaret ediyor olabilir.