A study on co-free hydrogen production and adsorbent design for selective carbon dioxide removal

---

Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2016

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: MELEK SELCEN BAŞAR

Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmanın amacı; bir yakıt işlemcisi prototipi tasarlamak ve üretmek, optimum durağan koşullarını belirlemek, dinamik performansını modellemek ve seçimli CO2 tutumu için yüksek performanslı aktif karbon bazlı adsorban tasarlamak ve geliştirmektir. Bu bağlamda, oksidatif buhar reformlama (OBR), su gaz değişim (SGD) ve seçimli oksidasyon (SO) ünitelerinden oluşan bir yakıt işlemcisi prototipi tasarlanmış ve üretilmiş; propan ya da metan tekli ve seri reaksiyon testleri Pt-Ni/δ-Al2O3 (OBR), Au-Re/ZrO2, Au-Re/CeO2 ve Pt-Re-V/CeO2 (SGD) ve Pt-Sn/AC (SO) katalizörleri ile gerçekleştirilmiştir. Propan reaksiyon testlerinde yüksek sıcaklık (723 K) ve yüksek buhar/karbon besleme oranı (5) yakıt işleme amacı olan yüksek H2 (%70) ve düşük CO (%0.58) konsantrasyonlarını sağlamıştır. Katalizörlerin kararlılığı 75 saatlik reaksiyon testi ile teyit edilmiştir. Propan ve oksijenin tamamen harcanmış, yeni SGD katalizörünün (Pt-Re-V/CeO2) CO çevrimi (%55-60), Au-Re/ZrO2 katalizörüne (%45-50) göre daha yüksek çıkmıştır. Metan reaksiyon testlerinde de oksijen tamamen harcanmış, metan çevrimleri %73, CO ve H2 konsantrasyonları sırasıyla %0.66 ve %66 olarak ölçülmüştür. Deneysel ürün dağılım ve eğilimleri termodinamikle örtüşmüştür. Kinetik deney çevrimlerinin önceden elde edilen hız denklemleriyle modellenen çevrimlerle kıyaslamasında ortalama hata %16 bulunmuştur. Beslemedeki pertürbasyonların yakıt işlemcisi çıkışında algılanması 4.5 dakika sürmüş ve durağan koşula 36 dakikada ulaşılmıştır. Gerçek deney şartlarında yakıt işlemcisinin (~0.6 L) en güvenilir parametreleri CO2 ve CH4 konsantrasyonları olmuştur. C3H8-(1.46), O2-(2.19), H2O-(-0.60) hız derece kombinasyonu SGD hız denklemi geliştirilmesinde en düşük hatayı vermiştir. Bir adsorbanın çok gazlı bir akış altındaki seçimli adsorpsiyon kapasitesini belirleyen yeni bir metot geliştirilmiştir. En yüksek CO2 adsorpsiyon kapasitesi AC1-N-600 (%10.4) örneğinde ölçülmüş ve verilerle en iyi uyum Dubinin-Radushkevich izoterm modelinde 0.999'dan yüksek korelasyon katsayıları ile elde edilmiştir.