Low temperature water gas shift reaction over promoted pt-based catalysts

---

Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2009

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: FATMA AKPINAR

Danışman: RAMAZAN YILDIRIM

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmanın amacı düşük sıcaklık su-gazı geçiş reaksiyonu için çeşitli ikinci katkıların Pt-Ce/Al2O3 ve Pt-Co/Al2O3 üzerindeki etkilerinin incelenmesidir. Bu amaçla yedi farklı geliştirici kullanılmıştır. Ni, K ve Co ikinci katkı olarak Pt-Ce/Al2O3 katalizörüne, Ce, Mg, Mn, Fe ve Zr ise Pt-Co/Al2O3'e eklenmiştir. Bunlara ilave olarak Pt-Ce/Al2O3 ve Pt-Co/Al2O3 katalizörleri de karşılaştırma amacıyla hazırlanmış ve çalışılmıştır. Katalizörler 1.25 ağırlık yüzdesi katkı ve 1.4 ağırlık yüzdesi platin içerecek şekilde emdirme yöntemi ile hazırlanmıştır. Katalitik aktive testleri akışlı bir microreaktör sisteminde, , 0.25 gr katalizör üzerinden 100 ml/dakika besleme gazı geçirilerek yürütülmüştür. Deneylerde, CO2 ve H2 içermeyen, CO2 içeren, H2 içeren ve son olarak hem CO2 hem de H2 içeren olmak üzere dört farklı gaz karışımı kullanılmış, ayrıca, sıcaklık ve H2O/CO oranının etkileri de incelenmiştir. Pt-Ce/Al2O3 katalizörüne Ni, K ve Co eklenmesi ile aktivitenin düştüğü ancak buna karşın Pt-Co/Al2O3 katalizörüne Ce, Mn, Fe ve Zr eklenmesiyle artığı gözlenmiştir. Mg'nin ise Pt-Co/Al2O3`nun performansı üzerine kayda değer bir etkisi olmamıştır. Beklendiği gibi CO2 varlığında bütün katalizörler üzerinde CO dönüşümü düşmüş, K içeren katalizör bundan en az etkilenen olmuştur. H2 ilavesi ise CO dönüşümünü CO2 ilavesinden çok daha fazla düşürmüştür. H2 eklenmesiyle en büyük ve en küçük düşme sırasıyla Pt-Ce/Al2O3 ve Pt-Co-Mg/Al2O3 katalizörlerinde görülmüştür. CO2 ve H2 `nin birlikte eklendiği durumlarda ise en büyük aktivite düşüşü yaşanmıştır. Reaksiyon sıcaklığının etkisini görmek amacıyla Pt-Ce/Al2O3, Pt-Co-Ce/Al2O3, Pt-K-Ce/Al2O3 ve Pt-Co-Fe/Al2O3 katalizörleri 275 ve 250°C'de de test edilmiş ve bütün katalizörler için sıcaklığın düşmesiyle aktivitenin de düştüğü görülmüştür. 275oC'de H2O/CO oranının iki den üç'e çıkartılmasıyla ise Pt-Ce/?-Al2O3 üzerinde CO dönüşümünün önemli ölçüde arttığı gözlenmiş, Pt-Co-Fe/?-Al2O3 katalizörü üzerinde ise herhangi bir değişiklik olmamıştır.