An in situ FTIR-DRIFTS study on bimetallic CDRM catalysts


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2015

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: SALİH EMRE DEMİREL

Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmanın amacı, Metanın Karbondioksit Reformlaması Reaksiyonu (CDRM) için daha önce çalışılmış ve farklı kinetik davranışlar sergilemiş bimetalik 0.3Pt10Ni/Al2O3 ve 0.2Pt15Ni/Al2O3 katalizörleri üzerine daha derin bir bakış açısı kazanmaktır. Bu amaçla, FTIR-DRIFTS sistemi kullanılarak CO karakterizasyonu, CO-TPD, CO2 ve CH4 adsorpsiyon ve reaksiyon deneyleri yapılmıştır. Oda sıcaklığında gerçekleştirilen CO adsorpsiyon deneyleri, Ni metal dağılımının, daha fazla Pt metali içeren 0.3Pt10Ni katalizörünün üzerinde daha iyi olduğunu göstermiştir. 0.3Pt10Ni katalizörünün daha az Ni:Pt oranına sahip olmasının 300 °C sıcaklığında yapılan CO adsorpsiyon deneylerinde bu ürünün daha iyi indirgenmesini sağladığı gözlemlenmiştir. FTIR-DRIFTS-CO-TPD deneyleri, yüzeye doğrusal olarak bağlanan CO moleküllerinin ısıya karşı dayanıklılıklarının 0.3Pt10Ni katalizörü üzerinde 0.2Pt15Ni katalizörüne kıyasla daha yüksek olduğu gözlenmiştir. Ayrıca, 0.2Pt15Ni katalizörünün üzerinde desorpsiyon sonucu daha fazla çok-merkezli bağlanmış CO moleküllerinin gözlenmesi, Ni:Pt oranının azalmasının yüzeye çok-merkezli yapıda bağlanan CO moleküllerinin stabilitelerinde azalmaya neden olduğunu göstemiştir. 300 °C sıcaklıkta gerçekleştirilen CO2 adsorpsiyon deneylerinde, 0.3Pt10Ni katalizörü üzerinde daha çok format oluşumu gözlemlenmiştir. Daha fazla format oluşumu, bu katalizörün CO2 kullanımında daha etkin olduğunu göstermiştir. CH4 adsorpsiyonu deneyleri sırasında gözlemlenen CO oluşumu, katalizör desteğinin de Metanın Karbondioksit Reformlaması Reaksiyonu sırasında etkin olduğunu göstermiştir. Ni metal dağılımı daha az olduğu için 0.2Pt15Ni katalizörü üzerinde daha az format oluşumu gözlemlenmiştir. Reaksiyon deneyleri sırasında 0.3Pt10Ni katalizörü üzerinde daha çok CO ve format oluşumu gözlemlenmiştir. CO adsorpsiyon davranışlarında, CO2 kullanımlarında ve CH4 adsorpsiyon karakterlerinde gözlenen farklar, bu iki katalizör üzerinde daha önce yapılan araştırmaları doğrulayarak, Metanın Karbondioksit Reformlaması Reaksiyonunun bu iki katalizör üzerinde farklı reaksiyon mekanizmaları izlediğini göstermiştir.