A theoretical study on catalytic steps of hydrogen production and purification

---

Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2010

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: ASLIHAN SÜMER

Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu tezin amacı hidrojen üretimi ve saflaştırılması sürecinde kullanılan katalitik tepkimelerin kuantum mekaniksel yöntemler ile incelenmesidir. Hidrokarbonların oksijenli ortamda buhar reformasyonunda kullanılan Pt-Ni ve karbonmonoksitin yakılmasında kullanılan Pt-Sn alaşımları incelenmiştir. Özet olarak bu sistemler üzerinde şu çalışmalar gerçekleştirildi: (i) Pt-Ni yüzey alaşımları üzerinde oksijen adsorpsiyon kuvvetleri incelenmiş ve sonuçlar Pt, Ni ve Ni3Pt alaşımı için bulunan sonuçlar ile kıyaslanmıştır. Oksijen adsorpsiyonunun yüzey alaşımları üzerindeki kuvvetinin diğer metal ve alaşımlar üzerindekine kıyasla daha düşük olduğu bulundu. Sonuçlar, Pt-Ni yüzey alaşımlarının hidrokarbon reformasyonunda oksijen gazı altında oksitlenme özelliklerinin daha düşük olduğunu desteklemektedir. (ii) Pt-Ni yüzey alaşımı üzerinde metan reformasyon tepkimesi incelendi. Sonuçlar, tepkimenin tercihen yüzeyde Pt merkezleri üzerinde gerçekleştiğini göstermektedir. (iii) Deneysel çalışmalar, aktik karbon üzerinde nitrik asit oksidasyonu ile elde edilen Pt3Sn alaşımının karbonmonoksit oksidasyonu sırasında etkin bir merkez oluşturduğunu göstermektedir. Tepkime sırasında karbonmonoksitin bağlanma gücü ve şeklinin tepkimenin hızı açısından büyük öneme sahip olduğu bilinmektedir. Bu sebepten bu çalışmada, Pt(111) ve Pt3Sn(111) yüzeyleri üzerinde karbonmonoksit bağlanması incelenmiştir. Sonuçlar, Pt(111) üzerinde bağlanmış karbonmonoksit moleküllerinin kümeler oluşturduğunu, bunların oksijen adsorpsiyonunu engelleyerek reaksiyonu yavaşlattığını göstermektedir. (iv) Son olarak, bir önceki çalışmanın devamı olarak Pt3Sn alaşımı üzerinde karbonmonoksit ve oksijen eşzamanlı adsorpsiyonuna bakılarak, oksijen ve karbonmonoksit arasındaki etkileşimlerin bağlanma kuvveti üzerindeki etkileri incelenmiştir.