Parametric investigation of catalytic dry reforming of glycerol to synthesis gas


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2017

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: PELİN SU BULUTOĞLU

Danışman: AHMET KERİM AVCI

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Gliserolün kuru reformlama reaksiyonu; artan biodizel üretimi nedeniyle fazlaca bulunan gliserolü, atmosferde tehdit edici seviyelere ulaşmış bir sera gazı olan CO2 ile dönüştürmesi nedeniyle sentez gazı üretimi için avantajlı bir yoldur. Reaksiyon, deneysel çalışmaların odağı olmaya yakın zamanda başlamıştır ve literatürde bu reaksiyonun katalizine dair hala büyük bir bilgi eksikliği bulunmaktadır. Bu çalışmada, ZrO2 ve CeO2 destekli Rh ve Co bazlı katalizörlerin aktivitelerinin gliserol kuru reformlama koşullarında test edilmesi ve karşılaştırılması amaçlanmıştır. Bunun yanı sıra, iki önemli parametrenin de (reaksiyon sıcaklığı ve CO2-gliserol-oranı (CO2/G)) tepken dönüşümü ve ürün dağılımına etkisi incelenmiştir. 1% Rh/ZrO2, 1% Rh/CeO2, 5% Co/ZrO2 and 5% Co/CeO2 katalizörler hazırlanmış ve 600-750 C sıcaklıkta ve 0-4 CO2/G oranlarında denenmiştir. Hazırlanmış ve harcanmış katalizörlerin karakterizasyonları SEM ve XRD analiz yöntemleriyle yapılmıştır. Çalışılan koşullarda katalizörlerin aktivitelerinin Rh/ZrO2 > Rh/CeO2 > Co/ZrO2 > Co/CeO2 sırasında azaldığı gözlemlenmiştir. Rodyumun kobalta göre CO2 dönüşümü ve sentez gazı üretimi açısından daha aktif olduğu görülmüştür. Öte yandan, ZrO2 ile desteklenen katalizörlerin CeO2 ile desteklenenlere göre H2 ve CO'ya karşı daha seçici olduğu sonucuna varılmıştır. Boş deneylerin belli miktarda gliserol dönüşümü göstermesi, gliserol parçalanmasının özellikle yüksek sıcaklıklarda homojen olarak gerçekleştiğine işaret etmektedir. Sıcaklığın tepken dönüşümlerine ve sentez gazı üretimine olan pozitif etkisi aktivite deneylerinde de gözlemlenmiştir. CO2/G besleme oranındaki artış CO2 dönüşümünde artış sağlamıştır. Bu durum, H2 üretimindeki azalma ve CO üretimindeki artışın görülmesiyle birlikte ters su-gaz değişimi reaksiyonuna bağlanmıştır.