Catalytic oxidation of methane in a microchannel reactor under oxygen-lean conditions
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2012
Tezin Dili: İngilizce
Öğrenci: İSMAİL BAHADIR KARA
Danışman: AHMET KERİM AVCI
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Bu çalışmanın amacı, ?-Al2O3 ile desteklenen Pt, Rh ve Ru katalizörleri etkisi altında, mikro kanal reaktörde metan oksidasyonunu araştırmaktır. Metan oksidasyonunun entegre olduğu oksijenli buhar reformlama (OSR) süreci, ekzotermik oksidasyon ve endotermik buhar reformlamanın birbirlerini ısıl olarak desteklemesine dayanır. Deneyler, OSR sürecinde olduğu gibi, stokiyometrik değerden (0.5) daha büyük molar metan/oksijen besleme oranı (CH4/O2) içeren zengin yakıt koşulları altında gerçekleştirilmektedir. Bütün deneylerde FeCrAl plakalarına kaplanan katalizör (Pt/?-Al2O3, Rh/?-Al2O3, Ru/?-Al2O3) miktarları, 29 mg ile 35 mg arasında değişmektedir. Deneyler, 0.5 değerinden daha büyük molar metan/oksijen oranı (CH4/O2) içeren zengin yakıt koşulları altında gerçekleştirilmektedir. Katalizörler emdirme yöntemi ile hazırlanmıştır. Metan dönüşümündeki katalizör etkisi, iki farklı deneysel yönteme göre belirlenmiştir. Birinci yöntemde, üç katalizör için, reaksiyon sıcaklığı 623 K den 923 K e arttırılarak, 100 ml/dak sabit besleme akışında dört farklı molar CH4/O2 oranı (1.32, 1.59, 1.85 ve 2.13) uygulanılmıştır. Diğer yöntem ise reaksiyon sıcaklığı 623 K den 923 K e arttırılırken, CH4/O2 oranı (1.85) sabit bir değerde olarak, besleme akışını 75, 100 ve 125 ml/dak'ya değiştirmektir. Hazırlanan katalizörlerin yapısal ve temel tanımlamaları, taramalı elektron mikroskobu (SEM) ve enerji dağılımlı X-ışını spektroskopisi analiz yöntemleri ile yapılmıştır. Katalizörlerin performansları CH4 dönüşümü açısından incelenmiştir. Metan dönüşümünün, girdi bileşiminden bağımsız olarak, sıcaklık ile arttığı tespit edilmiştir. Katalizörlerin aktivitesi, metan dönüşümünün 10% olduğu sıcaklık temel alınarak incelendiğinde, Pt/?-Al2O3 > Rh/?-Al2O3 > Ru/?-Al2O3 sıralamasını takiben azalmıştır. Bütün katalizörlerde, %10 dönüşümünün elde edildiği sıcaklık değeri, artan CH4/O2 oranı ile önce azılmış, sonra artma eğilimi göstermiştir. Pt ve Ru katalizörleri üzerinde temas süresi arttırıldığında, CH4/O2 = 1.85 oranında, daha yüksek metan dönüşümleri elde edildiği görülmüştür. Ancak Rh katalizörü, yüksek katalitik aktivitesi sayesinde, düşük temas süresinde bile daha iyi dönüşüm performansını desteklemektedir.