WGS kinetics over pt-based trimetallic catalyst under realistic conditions


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Boğaziçi Üniversitesi, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, FEN BİLİMLERİ ENSTİTÜSÜ, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2017

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: GİZEM YUMRU

Danışman: AHMET ERHAN AKSOYLU

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Bu çalışmanın amacı, gerçekçi besleme koşulları altında su-gaz değişimi reaksiyonu için küçük ölçekli yakıt işlemcisinin WGS ünitesinin tasarımında kullanılmak üzere 1Pt-0.5Re-1V/CeO2 katalizörü üzerinde güvenilir bir üssel hız denklemi elde etmektir. Bu kapsamda, 1Pt-0.5Re-1V/CeO2 katalizörü incipient-to-wetness empregnasyon yöntemi kullanılarak hazırlanmış ve kütle transferi sınırlamaları olmayan deneysel koşulları belirlemek için ön kinetik testler yapılmıştır. Kinetik deneyler buhar/karbon oranı 15 ile 45 arasında değişen aralıkta 350 °C'de ve atmosfer basıncında gerçekleştirilmiştir. 17 çift deney karbonmonoksit, buhar, hidrojen, karbondioksit ve metanın kısmi basınçları ve reaktörde kalma süresi değiştirilerek yürütülmüştür. Deneysel hız verileri, başlangıç hız yöntemi kullanılarak üssel hız denkleminin kinetik parametrelerini tahmin etmek için kullanılmıştır. WGS reaksiyon mertebeleri doğrusal olmayan bağlanım yöntemi kullanılarak %6 hata payı içinde sırasıyla karbonmonoksit, buhar, hidrojen ve karbondioksite göre 0.82, 0.31, -0.29 ve -0.35 olarak tahmin edilmiştir. Reaksiyon hızı, besleme akışında CO veya H2O konsantrasyonundaki bir artış ile artarken, besleme akışına H2 ve CO2 eklenmesiyle nispeten azalmıştır. Buna ek olarak, besleme akışındaki metan varlığının WGS kinetiği üzerindeki etkisi araştırılmış ve hız ifadesinde metan teriminin varlığında ve yokluğunda, CO, buhar, H2 ve CO2'nin öngörülen reaksiyon mertebelerinde herhangi bir değişiklik olmadığı için kinetik reaksiyon hızının, besleme akışındaki CH4 konsantrasyonundan bağımsız olduğu bulunmuştur. Görünür aktivasyon enerjisi ve frekans faktörü 300-350 ºC sıcaklık aralığında sırasıyla 28.21 kJ mol-1 ve 29.09 μmol mgcat-1 s-1 kPa-0.49 olarak hesaplanmıştır.